锂金属高理论容量（3680 mAh g-1）和低电极电势（-3.04 V vs. SHE）的优点使之成为最理想的负极材料。然而，锂金属的低电势导致其与电解质具有强反应性，极大的增加了电池的安全隐患。此外，锂金属负极与电解质生成的SEI增加了电池阻抗，恶化电池性能，限制其在实际中的应用。锂金属与电解质之间的界面反应以及界面层性质的深入理解对于实现高性能的全固态锂金属电池至关重要。尽管在SEI 研究方面取得了很大进展，但对其化学组成、结构和形态演变的动态和全面理解仍然具有挑战性。

近日，厦门大学杨勇教授和龚正良教授团队在锂金属全固态电池中SEI形成热力学和动力学动态演化关键性问题研究中取得新进展，相关成果以“Visualizing the SEI Formation Between Lithium Metal and Solid-State Electrolyte” 为题发表于Energy & Environmental Science。

该工作利用机器学习方法基于DFT计算数据成功训练了Li|ꞵ-Li3PS4界面反应模型势函数。构建了超级晶胞将模型尺寸沿垂直于界面方向扩大至40 nm以支撑模拟实验尺寸下的SEI演变过程。通过DeepMD模拟锂金属与ꞵ-Li3PS4之间SEI的形成和生长过程，发现SEI的生长经历了界面元素互扩散，Li2S成核，Li2S核生长和界面稳定四个阶段。并对SEI的结构、组分和形貌做详细的分析，模拟结果与实验结果高度一致，为理解全固态电池中SEI复杂的生长过程提供了原子尺度上的新视角。作为一种高效且准确的计算解决方案，基于DFT结合机器学习方法的大尺度分子动力学模拟能够极大地扩展模型尺寸和延长模拟时间，从而为我们提供在大尺度下去研究和观测电池关键性问题的机会。

环球360游戏网址2019级博士生任福为本文的第一作者，化学化工学院杨勇教授，环球360游戏网址龚正良教授和卡尔斯鲁厄理工学院纳米技术研究所赵文高博士为本文的共同通讯作者。

论文链接：https://doi.org/10.1039/D3EE03536K

（图/文  储能学系）